放射性廢物管理/乏核燃料

核電站的乏燃料池

乏核燃料，有時被稱為用過的核燃料，是在核反應堆（通常是在核電站）中被輻照到不再有用以維持核反應的程度的核燃料。

在鈾燃料在反應堆中使用一段時間後，它不再能有效地分裂其原子併產生熱量來發電。然後被稱為“乏”核燃料。大約四分之一到三分之一的總燃料負荷會被消耗掉，並且每 12 到 18 個月從反應堆中取出並替換為新鮮燃料。乏核燃料是高放射性廢物。

NRC 監管美國所有商業反應堆，包括生產電力的核電站和大學研究反應堆。該機構監管從核反應堆產生的乏燃料的擁有、運輸、儲存和處置。

乏核燃料具有高放射性，並且可能非常有害。站在未遮蔽的乏燃料附近可能會因高輻射水平而致命。乏燃料從反應堆中取出十年後，距離典型乏燃料元件 1 米處的輻射劑量超過每小時 20,000 雷姆。5,000 雷姆的劑量預計會導致立即喪失能力，並在一週內死亡。

乏燃料中的一些放射性元素具有短的半衰期（例如，碘-131 的半衰期為 8 天），因此它們的放射性迅速降低。然而，乏燃料中許多放射性元素具有長的半衰期。例如，鈽-239 的半衰期為 24,000 年，鈽-240 的半衰期為 6,800 年。由於它包含這些長半衰期的放射性元素，乏燃料必須隔離並控制數千年。除了高輻射水平之外，乏燃料的第二個危害是意外“臨界”的極小可能性，即鈾和鈽原子自發裂變和分裂。

因此，NRC 規定在處理和儲存乏燃料時需要嚴格的設計、測試和監控，以確保這種事故發生的風險極低。例如，在乏燃料容器中放置特殊的控制材料（通常是硼）以防止發生臨界。核工程師和物理學家仔細分析和監控乏燃料處理和儲存的條件，以進一步防止事故發生。必須始終在乏核燃料和人之間放置屏障或輻射防護遮蔽。水、混凝土、鉛、鋼、貧鈾或其他經過訓練的工程師和衛生物理學家計算出具有足夠防護作用的材料，並透過輻射測量驗證，通常用作乏核燃料的輻射遮蔽。

乏燃料可以儲存在溼環境或幹環境中。此外，它可以儲存在其使用過的反應堆中，也可以儲存在遠離反應堆的其他地點。各種技術如下

溼式儲存

目前，大多數乏核燃料安全地儲存在全國各個反應堆場地的專門設計的燃料池中。水池選項涉及將乏燃料棒儲存在至少 20 英尺深的水中，這為靠近燃料池的人提供了足夠的輻射遮蔽。大多數核電站的乏燃料儲存在水中，如加州 Diablo Canyon 電站所示。燃料棒透過水渠底部從反應堆移動到水池中，因此乏燃料始終被遮蔽以保護工作人員。

典型的乏燃料棒長約 12 英尺，直徑 3/4 英寸。燃料棒以某種方形陣列排列，稱為燃料元件，其大小從 6 根燃料棒 x 6 根燃料棒的陣列到 17 根燃料棒 x 17 根燃料棒的陣列不等。燃料池的大小從 216 個到 8,083 個燃料元件不等。大多數燃料池最初設計用於儲存幾年份的乏燃料。由於乏燃料處置設施開發的延誤，許可證持有人多年來重新設計並重建了燃料池中的裝置，以允許儲存更多數量的乏燃料棒。然而，這種儲存方式受到乏燃料池大小以及需要防止單個燃料棒彼此靠得太近並引發臨界或核反應的限制。

乾式儲存

如果燃料池容量達到，許可證持有人可能會轉向使用地上乾式儲存桶。第一個乾式儲存設施於 1986 年由 NRC 批准。在這種方法中，乏燃料被惰性氣體包圍，並置於稱為儲存桶的容器中。儲存桶可以由金屬或混凝土製成，有些可以同時用於儲存和運輸。它們要麼水平放置，要麼垂直放置在混凝土墊上。目前有 17 個核電站正在使用乾式儲存方式儲存乏燃料。

乏燃料可以水平儲存，如南卡羅來納州 H.B. Robinson 核電站所示，也可以垂直儲存，如弗吉尼亞州 Surry 核電站所示。

堆外儲存

通用電氣公司在伊利諾伊州莫里斯擁有一個堆外儲存乏燃料的設施，使用溼式儲存池技術。通用電氣於 1971 年獲得了在該設施接收和儲存核材料的許可。該設施基本上已滿，該公司已與特定公用事業公司（該公司已同意接收其使用過的燃料）簽訂了合同，並且沒有計劃接收額外的乏燃料。

儲存差異

燃料池儲存和乾式儲存都是安全的方法，但存在重大差異。燃料池儲存需要公用事業公司或其他許可證持有人進行更大範圍、更持續的運營監督，並需要使用泵、管道和儀器等許多機械系統可靠執行。乾式儲存幾乎完全被動，更簡單，使用的輔助系統更少，並且為因人為錯誤或機械故障而出現問題的機會更少。乾式儲存不適合用於燃料，除非燃料已經從反應堆中取出幾年，並且放射性衰變產生的熱量已降低。受控可回收儲存 1982 年的核廢物政策法 (NWPA) 授權能源部 (DOE) 建設受控可回收儲存 (MRS) 設施，用於儲存高放射性廢物，但有一些限制。

州和地方政府、印第安部落的代表以及公眾成員將被邀請參加關於 MRS 設施的會議。NRC 將釋出關於收到 DOE 建設 MRS 設施申請的通知，並在頒發許可證之前舉行公開聽證會（如果要求的話）。

目前，美國約有 160,000 個乏燃料元件，包含來自核電站的 45,000 噸乏燃料，正在儲存中。其中，約 156,500 個元件儲存在核電站，大約 3,500 個元件儲存在堆外儲存設施，例如伊利諾伊州莫里斯的通用電氣工廠。絕大多陣列件儲存在水池中，不到 5% 儲存在乾式儲存桶中。每年約有 7,800 個使用過的燃料元件從反應堆中取出，並儲存起來，直到處置設施可用。

如果將目前儲存的 160,000 個乏燃料元件全部組裝在一個地方，它們只覆蓋一個約 5.5 碼高的足球場。

美國能源部 (DOE) 正在制定一項計劃，用於永久處置核電站乏燃料（以及國家核武器生產活動產生的高放廢物）。

國會指示能源部將處置設施的重點放在內華達州的尤卡山提議地點。這引發了一些爭議，特別是與州和地方政府之間的爭議。

目前仍在進行研究，以確定該地點是否適合永久處置高放廢物。美國核能監管委員會 (NRC) 對 DOE 正在進行的現場調查具有嚴格的監管審查程式。

DOE 將在聯邦法規和 NRC 監督下設計、建造和運營該設施。NRC 必須批准該地點和處置設施的設計，並在建設和運營期間進行檢查。

一旦 DOE 提交建造一座處置庫的申請，核廢物政策法 (NWPA) 要求 NRC 在三年內完成審查。

如果 NRC 批准建造，DOE 將繼續建造處置庫，並將提交一份許可證申請更新 (包含有關設施設計和建造的更多詳細資訊) 給 NRC。之後，NRC 將決定是否批准處置庫的運營許可證。

《核廢物政策法》指示美國能源部研究內華達州的尤卡山，以確定其是否適合處置高放廢物。高放廢物

根據 NWPA 的要求，NRC 已釋出了批准或否決 DOE 申請的技術要求和標準。這些標準包含在 NRC 規定的第 60 部分中。例如：

• 處置庫運營期間的輻射劑量必須保持

低於監管限值。這些限值為公眾成員每年 100 毫雷姆 (約為美國人每年從自然界接受的平均劑量的三分之一) 和工作人員每年 5,000 毫雷姆。

• 在開始放置廢物後 50 年內，廢物必須可回收。

開始。

• 放置高放廢物的容器

必須保持其完整性 300 到 1,000 年。

• 廢物包不得含有爆炸性或易燃性

材料或可能危及處置庫的液體。

公眾參與

邀請州和地方政府以及印第安部落的代表參加關於高放廢物處置庫的會議。公眾可以作為觀察員參加。NRC 將釋出 DOE 申請建造處置庫的收件通知，並在釋出建造授權之前舉行公開聽證會。當 DOE 提交在內華達州尤卡山的 LM-300 鑽機處接收和擁有高放廢物的申請時，NRC 將再次宣佈收到該申請，並將釋出關於可選的額外公開聽證會的機會的通知。科學家們獲得了地下岩石和土壤樣本，並對這些樣本進行了檢查，以幫助確定該地點是否適合建造高放廢物處置設施。

乏燃料的性質

奈米材料性質

乏濃縮鈾 | 低濃縮鈾核燃料是奈米材料的一個例子，它在“奈米”這個詞流行之前就已經存在。在氧化物燃料中，存在著強烈的溫度梯度，導致裂變產物遷移。鋯傾向於遷移到燃料顆粒 | 顆粒的中心，那裡溫度最高，而沸點較低的裂變產物則遷移到顆粒的邊緣。該顆粒可能包含許多在使用過程中形成的小型液泡 | 泡狀氣孔；裂變氙會遷移到這些空隙中。其中一些氙將衰變形成銫，因此許多這些氣泡含有高濃度的¹³⁷Cs。

File:SEMofusedMOX.jpg

使用過的 MOX，其燃燒度為 63 GW 天 (熱量)，已使用帶有電子探針附件的掃描電子顯微鏡進行檢查。右側畫素越亮，該位置的材料中鈽含量越高

File:SEMofusedMOXshowing Nd and Xe.jpg

使用過的 MOX，其燃燒度為 63 GW 天 (熱量)，已使用帶有電子探針附件的掃描電子顯微鏡進行檢查。畫素越亮，該位置的材料中釹 (左) 或氙 (右) 含量越高

在 MOX 的情況下，氙傾向於從燃料中富含鈽的區域擴散出來，然後被困在周圍的二氧化鈾中。釹傾向於不遷移。

此外，Mo-Tc-Ru-Pd 合金的金屬顆粒也傾向於在燃料中形成。其他固體在二氧化鈾晶粒之間的邊界處形成，但大多數裂變產物仍以固溶體的形式保留在二氧化鈾中。一篇描述了一種製造非放射性“鈾活性”模擬乏氧化物燃料的方法的論文已經存在。

裂變產物

質量的 3% 由²³⁵U 和²³⁹Pu 的裂變產物組成 (也是衰變鏈中的間接產物)；這些被認為是放射性廢物，或者可以進一步分離，用於各種工業和醫療用途。裂變產物包括從鋅到鑭系元素的每一種元素；裂變產率的大部分集中在兩個峰值上，一個在第二過渡行 (鋯 | Zr、Mo、Tc、釕 | Ru、銠 | Rh、鈀 | Pd、銀 | Ag) 上，另一個在週期表中較後的位置 (碘 | I、氙 | Xe、銫 | Cs、鋇 | Ba、鑭 | La、鈰 | Ce、Nd) 上。許多裂變產物要麼是非放射性的，要麼只是短壽命的放射性同位素。但相當一部分是中長壽命的放射性同位素，例如⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁹⁹Tc 和¹²⁹I。幾個國家對分離裂變廢物中的稀有同位素進行了研究，包括“裂變鉑系金屬” (Ru、Rh、Pd) 和銀 (Ag)，以此作為抵消後處理成本的一種方法；但是，目前還沒有在商業上進行這種操作。

裂變產物可以改變二氧化鈾的熱導率 | 熱學性質；鑭系氧化物傾向於降低燃料的熱導率，而金屬奈米顆粒則略微提高燃料的熱導率。

化學資料表

二氧化鈾中裂變產物的化學形式

元素	氣體	金屬	氧化物	固溶體
溴 氪 | Kr	是	-	-	-
Rb	是	-	是	-
Sr	-	-	是	是
Y	-	-	-	是
Zr	-	-	是	是
Nb	-	-	是	-
Mo	-	是	是	-
Tc 釕 | Ru 銠 | Rh 鈀 | Pd 銀 | Ag 鎘 | Cd 銦 | In 銻 | Sb	-	是	-	-
Te	是	是	是	是
I 氙 | Xe	是	-	-	-
Cs	是	-	是	-
Ba	-	-	是	是
La 鈰 | Ce 鐠 | Pr 釹 | Nd 鉕 | Pm 釤 | Sm 銪 | Eu	-	-	-	是

鈽

華盛頓，美國。

質量的 1% 左右是²³⁹Pu 和鈽 240 | ²⁴⁰Pu，它們是由²³⁸U 轉化而來的，可以被認為是有用的副產品，也可以被認為是危險且不便的廢物。關於核擴散的主要擔憂之一是防止此鈽被國家、不擴散條約 # 第一支柱：不擴散 | 除了那些已經被確認為核武器國家的國家之外，用於生產核武器。如果反應堆正常執行，鈽是反應堆級鈽，而不是武器級鈽：它包含大量的²⁴⁰Pu，並且²³⁹Pu 的含量低於 80%，這使得它不太適合，但並非不可能，在武器中使用。 如果照射時間很短，那麼鈽就是武器級鈽 (超過 80%，高達 93%)。

鈾

質量的 96% 是剩餘的鈾：大部分原始的²³⁸U 和少量²³⁵U。通常，²³⁵U 的質量小於 0.83%，以及 0.4% 的²³⁶U。

再處理鈾將包含天然界中不存在的鈾-236|²³⁶U；這是一種可用於識別乏燃料的同位素。

如果使用釷燃料生產可裂變 U-233，乏燃料將包含 U-233，其半衰期為 159,200 年。這將影響乏燃料的長期放射性衰變。與 MOX 燃料相比，由於存在未完全衰變的 U-233，釷迴圈中約一百萬年時的活性將更高。

次要錒系元素

乏燃料中存在痕量的次要錒系元素。這些是除鈾和鈽以外的錒系元素，包括錼、鋂和鋦。形成的量在很大程度上取決於所用燃料的性質以及其使用條件。例如，使用 MOX 燃料（²³⁸U 基質中的²³⁹Pu）很可能導致比鈾/釷基燃料（²³²Th 基質中的²³³U）產生更多²⁴¹Am 和更重的核素。

對於天然鈾燃料：可裂變成分從天然鈾中 0.71% 的²³⁵U 濃度開始。在排放時，總的可裂變成分仍為 0.50%（0.23%²³⁵U、0.27% 可裂變²³⁹Pu、²⁴¹Pu）。排放燃料不是因為可裂變物質完全用完，而是因為中子毒物|中子吸收裂變產物積累，燃料變得難以維持核反應。

一些天然鈾燃料使用化學活性包殼，例如 Magnox，需要進行再處理，因為長期儲存和處置很困難。

對於用於核動力船舶|船用反應堆和研究反應堆的高濃縮燃料，同位素清單將根據堆芯燃料管理和反應堆執行條件而有所不同。

燃料成分和長期放射性

三種燃料型別的 U-233 活性

三種燃料型別的總活性

在設計乏燃料的完整廢物管理計劃時，燃料迴圈後端的長壽命放射性廢物尤為重要。在考察長期放射性衰變時，乏燃料中的錒系元素由於其典型長的半衰期而具有重大影響。取決於核反應堆技術|核反應堆的燃料型別，乏燃料中的錒系元素組成將有所不同。

這種效應的一個例子是使用含釷的核燃料。Th-232 是一種可育物質，可以發生中子俘獲反應和兩次β衰變，從而產生可裂變鈾-233|U-233。含釷迴圈的乏燃料將包含 U-233，其半衰期為 160,000 年。其放射性衰變將強烈影響乏燃料在約 1,000,000 年時的長期放射性衰變|活性曲線。三種不同型別乏燃料的 U-233 活性比較見右上角圖。

燃燒的燃料分別是含反應堆級鈽 (RGPu) 的釷、含武器級鈽 (WGPu) 的釷和混合氧化物燃料|混合氧化物燃料 (MOX)。對於 RGPu 和 WGPu，可以觀察到初始的 U-233 量及其在約 10E5 年時的衰變。這會影響三種燃料型別的總活性曲線。MOX 燃料中沒有 U-233 及其子產物，導致右下角圖區域 3 中的活性較低，而對於 RGPu 和 WGPu，由於存在未完全衰變的 U-233，曲線保持較高。

在核反應堆中使用不同的燃料會導致不同的乏燃料成分，活性曲線也不同。

乏燃料腐蝕

貴金屬奈米顆粒和氫氣

根據腐蝕電化學|電化學家 Shoesmith 的研究，Mo-Tc-Ru-Pd 奈米顆粒對二氧化鈾燃料的腐蝕有很大影響。例如，他的研究表明，當氫氣 (H₂) 濃度較高（由於鋼廢料的缺氧 (環境)|厭氧腐蝕），奈米顆粒上氫氣的氧化將對二氧化鈾產生保護作用。這種效應可以認為是犧牲陽極保護的一個例子，不同於金屬陽極反應和溶解，而是氫氣被消耗。

處置

核再處理可以將乏燃料分離成再處理鈾、鈽、次要錒系元素、裂變產物、鋯或鋼包殼殘留物、活化產物以及再處理本身引入的試劑或固化劑的各種組合。在這種情況下，需要處置的體積大大減少。

或者，完整的乏燃料可以作為放射性廢物進行處置。

美國計劃將乏燃料處置在深地質處置庫|深地質地層中，例如 Yucca 山核廢料處置庫，在那裡必須對其進行遮蔽和包裝，以防止其在數千年內遷移到人類的直接環境中。然而，2009 年 3 月 5 日，美國能源部長|能源部長史蒂文·丘告訴參議院聽證會，“Yucca 山場址不再被視為儲存反應堆廢物的選擇。”